間歇性可再生能源（如風能、太陽能和潮汐）的儲存和利用對能源的可持續利用和消費具有重要意義。作為一類很有潛力的能源存儲器件，電化學超級電容器（ESCs）因其具有功率密度高、充放電時間短和循環壽命長等優勢受到了科研和工業界的廣泛關注。傳統意義ESCs的雙電層電極材料主要通過表面控制的離子吸附/解吸機制來存儲電荷，導致能量密度很低。因此，近年來研究者們一直致力于開發、研究具有表面法拉第氧化還原活性的贗電容材料（如金屬氧化物、金屬硫化物、導電聚合物等）。然而，在實際工作中贗電容材料通常存在原子經濟性（材料利用率）低或結構穩定性差的問題，導致實際能量密度有限，循環穩定性差。
近日，蘭州大學物理科學與技術學院謝二慶/傅杰財研究小組提出了一種“選擇性中心電荷密度”的策略，通過ESCs電極材料的設計及物性調控，實現了電化學氧化還原活性位點從傳統電極材料到電極-電解質耦合系統的擴展延伸，從而使ESCs器件的儲能性能得到了大幅度提升。相關成果以題“Selective Center Charge Density Enables Conductive 2D metal-Organic frameworks with Exceptionally High Pseudocapacitance and Energy Density for Energy Storage Devices”發表在材料頂級期刊Advanced Materials，博士生程思拓、碩士生高文政為論文共同第一作者。
該研究以二維共價金屬有機框架結構（c-MOFs）電極材料為模型材料，通過調控中心金屬離子類型，利用其z軸方向上金屬離子中心的未占據分子軌道提供的吸引給電子基團的能力，實現了典型具備氧化還原活性電解液含氧陰離子基團（如SO32-）在電極表面的穩定橋接，進而進行多級氧化還原反應。因此，這種電化學構型可以顯著提高電極的贗電容貢獻的同時，還可以增加氧化還原電解質的法拉第反應容量貢獻，促進電化學動力學，最終實現電荷存儲效率的極大提升。值得注意的是，研究中提出的 “選擇中心電荷密度”方法的普適性在其他氧化還原電解質(如含氮的Fe(CN)63-)中也得到了進一步的證明。
該研究工作是該小組氧化還原電解質增強型電化學儲能器件系列研究工作之一，是繼提出和發展“氧化還原電解質儲能器件的暫態分析方法”（Adv. Funct. Mater. 2021, 32, 2106996.）之后，在氧化還原電解質增強型儲能器件研究方面的又一重要研究成果，將為高性能ESCs的發展提供了新的思路。
文章鏈接：
Situo Cheng#, Wenzheng Gao#, Zhen Cao, Yifan Yang*, Erqing Xie*, Jiecai Fu*, Selective Center Charge Density Enables Conductive 2D metal-Organic frameworks with Exceptionally High Pseudocapacitance and Energy Density for Energy Storage Devices.Adv. Mater.2022,34,e2109870.
https://doi.org/10.1002/adma.202109870
拓展閱讀：
Zhenheng Sun, Jiecai Fu*, Yaxiong Zhang, Yupeng Liu, Situo Cheng, Yin Wu, Zhipeng Shao, Xiaosha Cui, Erqing Xie*, Deciphering the Electrochemical Behaviors of the Electrode‐Electrolyte Coupling toward Advanced Electrochemical Energy Storage Device. Adv. Funct. Mater.2021,32,2106996.
https://doi.org/10.1002/adfm.202106996
作者簡介：
傅杰財：蘭州大學物理科學與技術學院副教授，碩士生導師。主要從事高比能電化學儲能器件電極材料及其儲能機制的研究；基于定量/半定量電子顯微學的材料序參量分析及其應用方面的研究。在Nature Synthesis、Advanced Materials、Advanced Functional Materials等國際著名雜志期刊發表論文50余篇，他引2400余次，H指數18。主持中國空間物理研究院橫向項目1項，主持包含國家自然科學青年基金在內的縱向項目6項。
程思拓：2021級博士研究生，本科畢業于蘭州大學化學與化工學院（2018）。研究方向為：電化學能源存儲器件中電極材料和結構設計、氧化還原電解質增強型電化學儲能器件儲能機制與應用。目前以第一作者身份在Advanced Materials、Journal of Materials Chemistry A和Chemical Engineering Journal期刊上發表論文3篇，其中發表于Chemical Engineering Journal期刊上文章被web of science列為高被引文章。以合作者身份在Advanced Functional Materials, Small等國際一流期刊發表論文10余篇。
高文政：2020級碩士研究生，本科畢業于大連海事大學。研究方向為：氧化還原電解質增強型電化學儲能器件儲能機制與應用。目前以共同第一作者身份在Advanced Materials發表論文1篇，申請專利1項。
